REPOZITORIJ > REZULTATI

Povzetek

V tem delu predstavljamo raziskavo ultrahitre relaksacijske dinamike nosilcev naboja
v materialih z valom gostote naboja (VGN) s pomočjo femtosekundne časovno ločljive
spektroskopije. Pri tej tehniki s femtosekundnim vzbujevalnim sunkom vzbudimo elektrone
v višja stanja in s tem spremenimo optične lastnosti snovi. Dinamiki relaksacijskih
procesov nato sledimo s tem, da merimo fotoinducirane spremembe v dielektrični
funkciji kot funkcijo časa po fotovzbuditvi. Z uporabo te metode lahko torej merimo
dinamiko relaksacije kvazidelcev in kolektivnih eksitacij VGN ter fononov v realnem
času.
Ena od motivacij, da smo se teh raziskav lotili, je bil ogromen napredek zadnjih let
pri teoretičnem razumevanju relaksacijskih pojavov v sistemih z majhno energijsko režo
v gostoti stanj. Model Rothwarfa in Taylorja (RT), ki je bil razvit za razumevanje
neravnovesne dinamike v superprevodnikih, je bil namreč prvotno uporabljen tudi pri
razlagi neravnovesnih pojavov v snoveh z VGN. Po drugi strani pa je veliko opažanj, kot
npr. dve časovni skali v snoveh z VGN, ki so temeljno različna med obema sistemoma. S
pomočjo femtosekundne časovno ločljive spektroskopije smo kot funkcijo temperature in
moči vzbujanja sistematično merili spremembe v odbojnosti v K0:3MoO3 in (TaSe4)2I.
Ugotovili smo, da je relaksacijska dinamika pri majhnih perturbacijah sistema neodvisna
od moči vzbujanja, kar govori proti veljavnosti modela RT.
K0:3MoO3 in (TaSe4)2I smo izbrali z namenom, da bi primerjali šibko in močno sklopljena
sistema z VGN. Dodatno znanje o teh snoveh, predvsem boljše razumevanje o
vlogi moči interakcij v fiziki VGN, smo želeli pridobiti preko boljšega razumevanja relaksacijske
dinamike. Proti pričakovanjem smo pokazali, da je temperaturna odvisnost
elektronskega in fononskega odziva v obeh sistemih kvalitativno enaka.
Prvič do zdaj smo sistematično raziskali tudi fiziko visokih vzbuditev v obeh snoveh
z VGN in ugotovili, da lahko uničimo VGN povsem netermalno. Izmerili smo tudi
temperaturno odvisnost energije Esat, ki je potrebna za uničenje VGN in ugotovili,
da je neznačilno nizka Esat v (TaSe4)2I edini namig o kvalitativni razliki med obema
sistemoma.
Sistematične raziskave, v sklopu katerih smo moč vzbujanja spreminjali za več kot za
štiri rede velikosti, kažejo na to, da so v času na časovni skali pod ps, ko pride do
uničenja in ponovne vzpostavitve VGN, elektroni in mreža nesklopljeni. S tem bi lahko
pojasnili, zakaj poteka ponovna vzpostavitev parametra reda na tako hitri časovni skali
(  200 fs) v tej skupini nizkodimenzionalnih snovi. Nevzbujena mreža namreč ostane
modulirana z valovnim vektorjem 2kF , kar ustvari potencialno jamo, ki pospeši ponovno
vzpostavitev VGN.
Za zaključek smo s pomočjo sunkovne laserske depozicije naredili celo serijo tankih
filmov K0:3MoO3. Filme smo karakterizirali s pomočjo različnih eksperimentalnih metod
vključno s femtosekundno časovno ločljivo spektroskopijo. Poleg amplitudnega moda smo
izmerili več različnih fononov, ki so karakteristični za K0:3MoO3 in s tem dokazali obstoj
domen z VGN. Sistematična raziskava relaksacijske dinamike kot funkcije temperature
in moči vzbuditve je pokazala, da v primeru K0:3MoO3 ni bistvene razlike med fiziko
VGN v filmih in kristalu.