REPOZITORIJ > REZULTATI

Povzetek

Z vidika načrtovanja novih nanostrukturnih materialov in prilagajanja njihovih funkcionalnih lastnosti postaja razumevanje mehanizmov nukleacije in rasti kristalov vse bolj pomembno.
Izzivi, povezani s pomanjkanjem energije in globalnega segrevanja, so eni od najbolj obravnavanih znanstvenih in družbenih problemov dandanes. Ljudje se vedno bolj zavedamo vrednosti in pomena čistega in zdravega okolja. Za vzpostavitev neodvisnosti od fosilnih goriv in za doseganje ciljev EU glede ničelnih emisij CO2 do leta 2050 potekajo intenzivna prizadevanja v iskanju alternativnih virov energije. Eden od trajnostnih pristopov je uporaba proste energije iz okolja (sonce, veter, odpadne vibracije) za proizvodnjo obnovljivih goriv s katalitskimi ali elektrokemijskimi procesi.
V preteklih letih je bilo opravljenih ogromno raziskav na temo fotokatalitskega in fotoelektrokemijskega nastanka vodika s cepitvijo vode. Kljub temu zelen vodik kot gorivo še ni v vsakodnevni uporabi. Predvsem zaradi nizke učinkovitosti fotokatalitskih reakcij in nezadostnega izkoristka sončne energije. Glavni izzivi so povezani z absorpcijo fotonov, nezadostno ločitvijo fotoinduciranih nosilcev naboja in njihovim neučinkovitim transportom na površino, kjer potekajo redoks reakcije.
Velikost, oblika in vrsta izpostavljenih ploskev lahko pomembno vplivajo na električne, optične in fotokatalitske lastnosti materiala. V primerjavi z velikimi 3D delci so 2D strukture z ustrezno nizko debelino ugodnejše za zmanjšanje rekombinacije nosilcev naboja. Poleg tega je znano, da je tvorba heterostruktur koristna za izboljšanje fotokatalitske učinkovitosti v številnih vidikih, kot je izboljšana ločitev nosilcev naboja, razširitev uporabljenega spektralnega območja in povečanje stabilnosti. Fotokatalizatorji v moji doktorski disertaciji so bili zasnovani z upoštevanjem zgoraj omenjenih ugotovitev.
V doktorski nalogi sem se osredotočila na pripravo in proučevanje mehanizma nastanka heterostrukturiranih ploščic SrTiO3/Bi4Ti3O12, ki bi lahko služile kot fotokatalizatorji za proizvodnjo vodika kot vira energije. Materiali so bili izbrani na podlagi podobnih strukturnih elementov, ki omogočajo epitaksialno rast in nastanek heterostrukture. Oba materiala imata tudi ugoden relativni položaj valenčnega in prevodnega pasu za tvorbo vodika in kisika.
Študija je obsegala več korakov. V prvem koraku sem optimizirala postopek priprave Bi4Ti3O12 ploščic. V drugem koraku sem uporabila te Bi4Ti3O12 ploščice kot templat (matrico) za pretvorbo v različne heterostrukture SrTiO3/Bi4Ti3O12 in čisti SrTiO3. Za razumevanje mehanizma sem določila orientacijsko razmerje in ujemanje struktur, pregledala delno pretvorjene delce SrTiO3/Bi4Ti3O12 in preučevala reakcijski mehanizem z razvojem morfologije pri različnih stopnjah prenasičenja. Raziskovala sem medsebojni vpliv kakovosti templata in prenasičenosti. Rentgenska difrakcija in elektronska mikroskopija sta mi pomagali razumeti te procese. Poleg tega so bili ugotovljeni principi uporabljeni tudi za pretvorbo Bi4Ti3O12 v BaTiO3 in CaTiO3. Na koncu je bilo ovrednoteno fotokatalitsko razvijanje vodika pripravljenih heterostrukturiranih ploščic SrTiO3/Bi4Ti3O12 in SrTiO3.
Ta obsežna raziskava mehanizma topokemijske pretvorbe iz Bi4Ti3O12 v SrTiO3 z vmesnim nastankom 2D epitaksialnih heterostruktur ne prispeva le k izpopolnjenemu razumevanju tega specifičnega sistema, ampak tudi utira pot za načrtovanje drugih novih zapletenih epitaksialnih heterostruktur v prihodnosti. Poleg tega so spoznanja, pridobljena iz te disertacije, pomembna za razvoj drugih naprednih funkcionalnih materialov, za katere je značilna večja stabilnost, učinkovitost in prijaznost do okolja. Možnost uporabe teh materialov je na različnih katalitskih področjih, od razvoja vodika, redukcije CO2 in razgradnje onesnaževal.