REPOZITORIJ > REZULTATI

Doktorska disertacija

Pulzno-lasersko nanašanje epitaksialnih tankih plasti Pb(Mg(1/3)Nb(2/3)O3PbTiO3

Avtor(ji): Urška Trstenjak (Avtor), Danilo Suvorov (Mentor), Matjaž Spreitzer (Mentor)

Datum zagovora: 23.11.2018

Organizacija: MPŠ - Mednarodna podiplomska šola Jožefa Stefana

PID: 20.500.12556/ReVIS-14767

Ogledi: 4 | Prenosi: 0

Povzetek

S tehniko pulznega-laserskega nanašanja sem na substratih SrTiO3 (STO) pripravila tanke plasti (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3–xPbTiO3 (PMN-PT) s tremi sestavami (x = 0,25, x = 0,33 in x = 0,40) blizu morfotropne fazne meje (ang.: morphotropic phase boundary, MPB). Motivacija za prvi del disertacije, ki je osredotočen na pripravo tankih plasti PMN-PT (x = 0,33) neposredno na substratih STO, je v potencialno višji izhodni moči naprav za zbiranje energije (ang.: energy-harvesters, EH), ki delujejo v načinu d33. Zaradi izgube Pb priprava plasti brez piroklora z uporabo stehiometrične tarče ni bila izvedljiva. Za ugotavljanje natančne količine prebitka Pb, ki je potrebna za pripravo plasti z izključno perovskitno fazo, smo pripravili tarče, bogate s Pb. Ugotovila sem, da je dodatek 20 mol. % zadostoval za zagotovitev enofazne rasti, vendar je bilo procesno okno izjemno ozko, predvsem z ozirom na temperaturo substrata in tlak. Meritve z uklonom rentgenskih žarkov so razkrile cepitev vrhov PMN-PT pri plasteh, pripravljenih pri 0,13 mbar. Ugotovila sem, da so cepitve povezane z visoko gostoto strukturnih napak, kot so izven-fazne meje (ang.: out-of-phase boundaries, OPB), kar smo pokazali z uporabo vrstične-presevne elektronske mikroskopije z atomsko ločljivostjo. Z zvišanjem procesnega tlaka na 0,27 mbar mi je uspelo znatno zmanjšati gostoto napak. S pripravo plasti z uporabo mešanice Ar/O2 sem pokazala, da je celokupni tlak, in ne parcialni tlak kisika, odločujoč faktor za strukturno kakovost plasti. Ti rezultati nakazujejo, da pri dotičnem sistemu obstaja prehod v režimu razširjanja plazme med 0,13 mbar in 0,27 mbar. Z zvišanjem procesnega tlaka na 0,27 mbar sem nadalje dosegla dvojno povečanje relativne dielektričnosti in longitudinalnega piezoelektričnega odziva. Ugotovila sem, da kljub temu obe plasti rasteta v kombiniranem 2D in 3D načinu, pri čemer nastajajo med otoki napake tipa Ruddlesden-Popper (RP), da se nadomesti majhen presežek Pb. Prav tako sem opazila rahel primanjkljaj Mg. Opazila sem, da se je procesno okno močno razširilo, ko sem plasti nanesla na spodnje elektrode LaNiO3 (LNO), kar je osrednja tema drugega dela disertacije. Z ozirom na rezultate, dobljene pri uporabi drugih tipov vmesnih plasti, sem izboljšano stabilnost perovskitne faze pripisala višji grobosti površine v sistemu LNO/STO v primerjavi z golimi substrati STO. Povečana grobost izboljšuje verjetnost vezave PbO na površino, s čimer je zavrt nastanek piroklorne faze. Iz tega razloga sem za nadaljnje raziskave, povezane z vplivom sestave tarč na strukturo in lastnosti plasti PMN-PT, izbrala substrate z elektrodami LNO. Z ozirom na primanjkljaj Mg, ki sem ga opazila pri plasteh, pripravljenih iz tarč, ki so vsebovale zgolj prebitek PbO, sem uporabila tudi tarče s prebitkom tako PbO kakor tudi MgO. Sestava plasti, pripravljene iz tarče z 20 mol. % PbO in 10 mol. % MgO, je bila zelo blizu stehiometrični, s formulo Pb1.04 ± 0.01Mg0.203± 0.004Nb0.44 ± 0.01Ti0.33 ± 0.01O3. Perovskitna struktura ABB’B’’O3 ne dopušča vgraditve presežnega Pb na mestu A. Tako tvorijo nastale dodatne plasti PbO napake tipa RP. Za izboljšan piezoelektrični odziv (|𝑑33,𝑒𝑓𝑓𝑚𝑎𝑥 | = 135 pm V-1) te plasti je verjetno odgovorna izboljšana celokupna stehiometrija plasti, skupaj z rahlo večjo velikostjo kristalitov. Primerjava plasti z različno vsebnostjo PT je pokazala, da je bil piezoelektrični odziv v plasteh z x = 0,33 in x = 0,40 podoben, kar nakazuje na širše območje izboljšanega odziva v primerjavi z volumskim PMN-PT.

Priloge

Citiraj to delo