REPOZITORIJ > REZULTATI

Povzetek

Uporaba U in Th izotopske sestave se je izkazala kot pomembno orodje v znanosti o okolju, oceanografiji, hidrologiji, geologiji, jedrski forenziki in arheologiji. Te aplikacije zahtevajo hkratno zaznavanje izotopov z manjšo in večjo vsebnostjo z visoko natančnostjo. Količina U in Th v vzorcu ali njuna koncentracija je pogosto majhna, zato je potrebna visoka merilna občutljivost. Uporaba multikolektorskega masnega spektrometra s sklopljeno induktivno plazmo (MC-ICP-MS) lahko z visoko absolutno občutljivostjo, hkratnim zaznavanjem ionov z večkolektorskim detektorskim blokom in možnostjo analize več vzorcev v krajšem časovnem obdobju doseže izboljšano natančnost. To lahko dosežemo le s pravilno optimizacijo merilnega protokola. Meritve z MC-ICP-MS zahtevajo predhodno obdelavo vzorca, da se zmanjšajo interference v matriki in predhodno koncentriranje vzorca z nizko koncentracijo za neposredne meritve. Ti procesi lahko sami od sebe povzročijo izotopsko frakcionacijo in posledično dajejo pristranske rezultate. Zaenkrat so poročali o več različnih protokolih, vendar nobenem z jasnimi navedbami glede njegove učinkovitosti na masno odstopanje. Zato so bili v tej disertaciji primerjani različni protokoli, najboljši pa je bil nadalje optimiziran, da je zagotovil zanesljive in visokokakovostne podatke o U in Th izotopskih razmerjih. Kombinacija soobarjanja s Ca3(PO4)2 kot tehnika predhodnega koncentriranja in ekstrakcijska kromatografija z UTEVA smolo, predhodno očiščeno v 6 M HNO3 kot separacijska tehnika, je bila izbrana kot optimalni protokol z najvišjo natančnostjo. Ostale tehnike so imele večji vpliv matrike na koloni zaradi neposrednega prispevka organskega materiala, odstranjenega iz kolone, kar se je izkazalo za največji vpliv na natančnost U rezultatov. Optimalni protokol je bil nato uporabljen za uvedbo U in Th kot nova okoljska sledila za preučevanje hidrogeokemičnih procesov v kraškem svetu s pretežno karbonatno podlago. V dinamičnem kraškem rečnem sistemu s heterogeno geološko podlago klasični hidrogeološki pristopi včasih niso dovolj za pravilno raziskovanje teh zapletenih kraških procesov. Skupna uporaba geokemičnih in fizikalno-kemijskih parametrov z U in Th izotopsko sestavo je znatno izboljšala razumevanje kraške hidrodinamike. Povodje reke Ljubljanice in reka Krka na Hrvaškem sta bili prvi dve študiji, pri katerih se je U in Th izotopsko neravnovesje uporabilo kot novo perspektivo k že obstoječim podatkom. Ugotovljeno je bilo, da je razmerje aktivnosti 234U/238U raztopljenega U zanesljiv sledilec podzemnih in rečnih vodnih virov, kar odraža spremenljivost pretoka in litologije povodja ter mešanja vod iz različnih virov. Izotopsko lažji U se je soobarjal brez frakcionacije s karbonatom v sigi in lehnjaku, zato U izotopska razmerja v kopenski karbonatni formaciji lahko odražajo shranjevanje CO2 kot avtigenega karbonata v lehnjaku. Koncentracije Th in U ter njuna izotopska razmerja v karbonatnih materialih so se prav tako pokazale kot dober pokazatelj onesnaženosti s karbonatno devtritičnostjo.